Seine Karriere als führender Misanthrop begann in der satirischen Illustrierten "Fliegende Blätter", in der Busch seine ersten Rollengedichte wie "Lieder eines Lumpen" veröffentlichte. Nach "Bilderpossen" und der Bildergeschichte "Krischan mit der Piepe" (1864) erschien 1865 sein wohl bekannteste Werk "Max und Moritz".
Im Jahr 1872 schrieb und zeichnete Busch drei weitere Bildergeschichten: "Die Fromme Helene", "Bilder zur Jobsiade" und "Pater Filuzius". 1895 beendete er eine weitere Erzählung: "Der Schmetterling". 1904 wurde schließlich die letzte Veröffentlichung zu Lebzeiten "Zu guter Letzt" herausgebracht.
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